反硝化作用调节城市河湖互联网络中N2O排放的时空格局

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背景简介

目前大气中N2O的平均浓度约为333 ppb，并以每年0.25%-0.31%的速度持续增加。在100年的时间尺度上，N2O的温室效应潜力是CO2的265倍，N2O是影响全球气候变化的重要因素。城市河流是N2O产生和排放的热点。在中国许多城市中，为了改善城市河流的水质和水动力条件，建设了相互连接的河湖网络。N2O的产生受到内陆水系微生物过程的强烈控制。最近的研究发现，硝化和反硝化都是N2O产生的主要途径。反硝化作用对N2O的贡献随着湖泊富营养化水平的增加而增加。然而，在废水处理厂和农业河流的下游经常观察到高NH4+浓度，此时硝化作用可能主导N2O的产生。

本研究的目的是：

1）       分析N2O浓度和排放的时空分布；

2）       揭示影响N2O排放的潜在因素；

3）       确定各种途径对N2O产生和消耗的贡献，揭示互联河湖网络N2O排放时空变化的控制机制。

该研究将促进对调节城市地表水中N2O排放的微生物过程的认识，并为水质和N2O排放综合管理提供理论依据。

研究方法

站点描述

武汉市的地表水面积占城市总面积的四分之一，是中国地表水面积最大的城市。随着经济的发展和人口的增长，该地区的河流和湖泊遭受了不同程度的污染。为了改善水质和水量，武汉将河流和湖泊连接起来形成了河湖网络。尽管城市中的河流与湖泊通过渠道进行了物理连接，但由于水位、水闸和水坝的原因，河流与湖泊之间的实际连通性大不相同。因此，相互连接的河湖网络中的水质和温室气体排放在该地区具有很大的时空异质性。

图1. 本研究采样点的地理位置和土地利用类型。城市河流的一端与湖泊相连，另一端与长江相连，形成了一个河湖网络。在城市河流与长江的连接处安装了水闸，在河流与湖泊的连接处设置了溢流坝，以调节河流流量。河流采样点分别设置在农村（绿色周期）和城市（红色和黄色周期）。湖泊采样点设置在与河流连接处附近。

样品采集

样本采集于2021年3月至2022年1月的四个季节。调查了长江以南的七条河流和十一个湖泊（图1）。共设置了49个采样点。所有研究河流的宽度为10m至20m，深度为1m至2m。城市河流长度为2.3km至9.2km，农业河流长度为45.1km。本研究将城市区域内的河流分为孤立的城市河流（UR）和与湖泊相连的城市河（LUR）。

实验使用便携式水质参数测量仪（Hach Company，USA）在现场测量水体的温度、溶解氧（DO）、pH值、电导率（EC）等物理化学参数，并收集水样进行δ18O-H2O、TDN（总溶解氮）、DOC（溶解有机碳）等的分析。此外，还通过提取微生物DNA使用实时定量聚合酶链式反应（qPCR）（Roche LightCycler®480）来评估与N2O产生相关的基因丰度（如16S rRNA、AOAamoA、AOBamoA、nirS、nirK和nosZ）。研究者还使用了同位素模型来定量估计N2O的产生和消耗过程。

统计分析

采用N2O和瑞利分馏模型中δ15N-sp与δ18O的同位素映射方法来计算N2O产生和消耗的途径（硝化和反硝化）的贡献（图2）。硝化作用和反硝化作用的贡献比例可以通过截距和两个端元的SP值来计算。

图2：估算N2O混合和减少的映射方法。场景1（M-R）：首先将反硝化和硝化产生的N2O混合，然后通过完全反硝化将混合后的N2O还原；场景2（R-M）：通过异养反硝化产生的N2O首先被还原，然后剩余的N2O与通过硝化产生的N2O混合。图中“样品”的坐标是微生物衍生的N2O的同位素值。

Picarro 仪器的使用

水样中δ18O-H2O（水的氧同位素比值）通过水蒸气同位素分析仪（Picarro，L2130-i，USA）进行测量，δ18O-H2O的分析精度为±0.1‰。

在本研究中，δ18O-H2O数据被用于以下几个目的：

1）       N2O来源分析：通过测量水样中的δ18O-H2O值，研究者可以区分微生物产生的N2O和大气中的N2O。这是因为微生物在产生N2O的过程中，会从水中获取氧原子，而这个过程中水的氧同位素组成会发生变化。通过比较水样中的δ18O-H2O值和大气N2O的δ18O值，可以估计微生物活动对N2O产生的贡献。

2）       定量分析N2O产生途径：研究者使用同位素模型（如Rayleigh分馏模型）结合δ18O-H2O数据，可以定量分析N2O的产生途径，即区分硝化作用和反硝化作用对N2O的贡献。这有助于理解在不同水体中N2O产生的主要微生物过程。

3）       分析环境因素与N2O排放的关系：δ18O-H2O数据还可以帮助研究者理解环境因素（如温度、溶解氧浓度等）如何影响N2O的产生。例如，温度和溶解氧浓度的变化会影响微生物活动，从而影响N2O的产生和排放。

4）       时空变异性研究：通过在不同季节和地点收集δ18O-H2O数据，研究者可以揭示N2O排放的时空变异性，这对理解城市河湖网络中N2O排放的动态变化至关重要。

研究结论

文章调查了武汉市一个相互连接的河湖网络的溶解N2O浓度和排放。利用N2O相关基因丰度和同位素模型定量估算了微生物产生和消耗N2O的过程。研究结果表明，N2O浓度、排放和产生途径存在显著的空间变化。较高的氮含量和缺氧条件导致UR中的高N2O产生和排放。然而，有效的河湖互联项目增加了溶解氧浓度，降低了LUR的TDN、NO3-N和NH4+-N浓度。这些环境因子的变化通过抑制硝化和反硝化作用，显著降低了N2O浓度和排放通量。这些发现推进了对调节内陆水域N2O排放的微生物过程的认识，并说明应调整对水闸和水坝的控制来有效连接城市河流和湖泊，从而改变氧化还原条件和氮含量，进而控制N2O的排放。