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利用同位素特征对上西里西亚煤盆地甲烷排放进行源解析

更新时间:2024-03-20      点击次数:340

摘要

人为排放是大气甲(CH4)水平增加的主要来源。然而,对人CH4排放的估算在全球和区域尺度上仍然具有很大的不确定性CH4同位素源特征δ13Cδ2H的差异有助于限制不同源的贡(例如,化石、废物、农)。上西里西亚煤盆(USCB)是欧洲最大CH4排放区之一,50多个煤矿通风井、垃圾填埋场和污水处理厂排放500多吨甲烷。20186CoMet(二氧化碳和甲烷任务)活动期间,使用包括飞机和汽车在内的各种平台进行了甲烷观测以量化这些排放。除了采用连续采样监测大气甲烷浓度外,还从通风井内部和周(1-2)以及高空和远程研究飞(HALO)DLR Cessna Caravan飞机上采集了大量空气样本,并在实验室分析CH4的同位素组成。

本文主要介USCB甲烷样品的同位素分析,分析在小型飞机上采集的新样本,并与已经公布的地面样本进行比较,以确定煤炭开采和废物处理USCB甲烷总排放量的贡献。


数据和方法

2018年初夏56月)期间,部署几架飞机共进行10次飞行(1并结合地面仪器来广泛调USCB的甲烷排放。飞行日期是根据天气情况选择的——晴朗的天气,尽可能少的云层和稳定的风力条件很重要——以简化质量平衡分析根据风向USCB的不同部分被定位,目的是确定整USCB及其部分的排放估算。这些飞行被设计为质量平衡飞行,飞行过程首先在行星边界层PBL)内沿上风方向进行,然后在源头下风向进行几个飞行段,其中最高的一个刚好PBL上方。质量平衡飞行的最佳时间是在下午,此时PBL达到最大范围并且在垂直方向上混合良好。

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1飞行轨迹,标记了排放数据集中的煤矿通风井JAS样本位置。

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2带有通风井USCB地图这些框标记了不同飞行的大致目标区域。

DLR Cessna Caravan飞机上安装一个带有干燥装置12个体积1L的玻璃烧瓶的空气采样器,在德国耶拿的马克·普朗克生物地球化学研究所对两个采样器收集的样品进行痕量气体浓度的分析,记录采样方法以及分析参数和不确定性的详细信息。我们报告了常δ表示法中的同位素比值δ13C=[13RSA/13RST1]δ2H=[2RSA/2RST1],其中13Ri2Ri分别是样(i=SA)和国际标(i=ST)13C/12CD/H比值。国际标准Vienna Pee Dee BelemniteVPDB作为δ13C值的标准和维也纳标准平均海水VSMOW作为δ2H值的标准

USCB的九次飞行中,总共成功收集62个烧瓶样品。根据采样位置将样品分为三类:自由对流层FT)、流入IN)和流/羽流PL)。PBL上方采集的样本被归类为自由对流层。流入和流出样本是PBL内采集的,如果它们是USCB煤矿的上风处采集的,则被归类为流入,如果它们是USCB煤矿的下风处取样,则被归类为流出。我们的数据集总共包15FT样本8IN样本32PL样本,并在这里发布。

2.2地面样品

在地面,团队从几个移动平台进行采样。矿井通风井内部和周围的空气样本被装Supelco Flexfoil袋中。然后通过乌得勒支海洋和大气研究所IMAU)的连续流动同位素比质谱法进行分析痕量气体浓度和同位素组成分析

此外,还使Picarro G2201-i光腔衰荡光谱仪CRDS)从测量车观测到的一CH4羽流来确δ13C。最后,将无人机的活性空气核心样品装入采样袋中,并分CH4同位素组成。


结果与讨论

对于三个类别FTINPL),我们确定了所有飞行的平均同位素特征(3),对PL样本,也确定了单个飞行的平均同位素特征(4)。

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3飞机样品的基林图δ13Ca)和δ2Hb)包括自由对流层FT)、流入IN)和流/羽流PL)三种状态的源特征和Pearson相关系数R)

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4三种模(自由对流(FT)、流(IN)和流/(PL))以及每次⻜⾏PBL样本的机载样品和衍⽣CH4同位素源特征。数字表⽰飞行号,符号表⽰⽬标区域。彩⾊区域表⽰化⽯燃()和现代微⽣(绿)的典型源特征范围


 地面团队20182019USCB进行了广泛CH4同位素采样。从附(1-2)和竖井内的样品中获得USCB内各个来源的特征。还调查了一个牛场、两个垃圾填埋场、一些沙井和一个废水处理设施的生物源排放。虽然在主要研究区以东100公里Kraków收集了一些生物样品,但我们希望它们也能代USCB中类似类型的来源。从不同日期采集的样品中获得的煤矿甲烷特征在δ2H50范围内变化很大,在δ13C10范围内变化很(5)。在一个矿井中,由于地理结构的原因,同位素特征不同。通风甲烷的特征性质也随时间而变化,因为在挖掘过程中,矿井不同深度的长壁被打开或关闭。Pniówek矿井,除了在附近采集的样本外,还在通风井内采集了一些δ13C样本。所有样品的特征都在同一范围内。因此,外部样本的特征可变性是可靠的。对于每个竖井,平均特征是根据个别日期的结果计算出来的。通风井的δ2H特征大多200160范围内。δ13C平均值6042之间,有一个异常值38


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5EMID中公布的地面样品中单个煤矿通风竖井的特征

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6地面样品的平均煤矿通风竖井特征与纬度和经度的关系,以检USCB内特征中的空间梯度。在图例中给出了相关系数。

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7单个设施特征的双同位素图,以及从飞机上得出的三种状态(自由对流层FT)、流入IN)和流/羽流PL))USCB特征以及其USCB文献特征。误差线表示标准偏差。蓝色区域显示了煤层内游离气体的特征范围。灰色和绿色阴影区域分别显示EMID化石燃料和现代微生物甲烷来源的平均特征范围。


总结和结论

在大气中温室气体浓度不断上升以及各国试图减少相关排放的情况下,定位、量化和减轻人为活动造成的温室气体排放非常重要。CH4同位素源特δ13Cδ2H的差异有助于限制不同的源贡献例如:化石、热成因或生物成因)。研究证实δ2H-CH4观测对甲烷源解析的重要性,在热成因和生物成因混合的地区尤其如此。这些结果应该通过USCB和其他人口中心δ2Hbio特征的更多观察来证实。

 

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